论文相关信息

本文内容取自[1]

研究背景与意义

柴油发动机凭借其优越的热效率和耐久性,一直是全球重型运输和工业领域的主要动力来源。然而,柴油燃烧过程中产生的颗粒物和气态污染物仍是重大的环境挑战。柴油颗粒物(DPM),尤其是其超细颗粒组分,能深入肺泡区域,损害呼吸功能并导致细胞毒性,流行病学研究也将柴油尾气的长期暴露与肺癌风险升高和早逝率增加联系在一起[2]。为应对这些健康风险,各国相继出台了严格的排放法规,包括欧盟”Euro 7”、美国EPA 2027标准以及中国”国六”排放限值[3]

为满足法规要求,壁流式柴油颗粒捕集器(DPF)已成为现代柴油排放控制系统中不可或缺的装置,颗粒物质量去除率超过95%,颗粒数量去除率通常超过99%[4]。在被动再生技术中,连续再生颗粒物捕集器(CRPF)通过上游柴油氧化催化器(DOC)产生的NO₂,在较低排气温度(250–400 °C)下实现碳烟的持续氧化,无需外部能量输入即可维持低背压运行。

尽管CRPF的运行特性已被广泛研究[5],但一个重要的研究空白仍然存在:CRPF对完整气态污染物谱——尤其是非常规污染物——的系统性影响尚缺乏充分表征[6]。本研究正是针对这一空白展开的。

CRPF系统与试验方法

CRPF系统构成

CRPF系统集成了两个功能组件:柴油氧化催化器(DOC)和催化型柴油颗粒捕集器(DPF),两者的基体上均涂覆有贵金属催化剂(铂和钯)。系统整体结构如图1所示。

DOC位于上游,作为主要的氧化单元。其贵金属催化剂促进尾气中CO、碳氢化合物的氧化,并将NO氧化为NO₂——这一步对下游DPF的被动再生至关重要[7]。DPF位于DOC下游,采用堇青石陶瓷壁流式蜂窝结构,利用DOC生成的NO₂在250–400 °C下持续氧化捕获的碳烟颗粒,实现连续再生。

本研究使用了三种不同配置的CRPF产品进行对比试验,三者在DOC基体材料(金属/堇青石)、基体体积以及贵金属担载量等方面存在差异。


图1 CRPF系统示意图

试验系统与工况

试验发动机为玉柴YC4G180-30柴油机,排量5.2 L,最大净功率128 kW,最大扭矩660 Nm,满足国三排放标准,原机不配备后处理系统。试验流程为:首先测量原机排放,然后安装CRPF系统后在相同工况下再次测量排放。试验系统如图2所示。

常规气态污染物(CO、CO₂、THC、NOx)采用AVL AMAi60排放分析系统测量;非常规污染物中,苯系物(甲苯、乙苯、二甲苯、苯乙烯)通过Tenax TA吸附管采集后以GC-FID分析,醛类(甲醛、乙醛、丙烯醛)通过2,4-DNPH采样管采集后以高效液相色谱分析。

试验循环采用GB 17691-2018规定的世界统一瞬态循环(WHTC),总时长1800 s,发动机转速和扭矩随时间动态变化,涵盖了重型车辆实际运行的各种负荷工况。


图2 试验设备示意图

主要研究结果

CRPF对CO和THC排放的影响

三种CRPF系统对CO排放均展现出极为显著的净化效果。经过CRPF处理后,柴油机的CO排放降至接近0 g/kWh,净化率为98.5%~99.9%。对THC而言,1号和2号CRPF系统的净化率均达到99.9%,而3号CRPF系统的THC净化率约为77.4%,处理后仍有约0.05 g/kWh的THC排放。这种高效的氧化净化效果源于DOC中贵金属催化剂对CO和THC的催化氧化作用,同时DPF基体上涂覆的贵金属催化材料也进一步促进了CO和THC的氧化反应。3号CRPF系统THC净化效率较低可能与其DOC和DPF基体上贵金属担载量较低有关。


图3 CRPF处理前后CO排放对比

CRPF对NOx排放的影响

三种CRPF系统对NOx排放的净化效果非常有限,净化率仅为0.2%~3.0%(平均约1.6%)。这是因为NOx的脱除需要还原反应,而柴油机尾气中含氧量较高,不利于NOx的还原。试验中NOx的微量降低可能与DOC贵金属催化剂的作用以及尾气中CO和HC作为还原剂与NOx发生反应有关。这一结果表明,CRPF本身并不具备NOx脱除功能,满足国六NOx排放限值还需要配合选择性催化还原(SCR)系统。

CRPF对CO₂排放的影响

安装CRPF后,柴油机的CO₂排放略有增加,增幅为0.07%~0.55%,平均增加约0.32%。CO₂排放增加的主要原因有两方面:一是CRPF安装在排气管上导致背压增加,引起发动机油耗升高;二是CRPF系统内CO和THC经催化氧化生成了CO₂。与主动再生型DPF相比,CRPF对背压和油耗的影响较小,因此CO₂排放增幅也更小。

CRPF对非常规污染物的影响

三种CRPF系统对醛类污染物展现出良好的净化效果。甲醛净化率为84.1%~100.0%,乙醛净化率为47.4%~100.0%。醛类能被有效净化,是因为其活泼的醛基在富氧环境下在贵金属催化剂作用下容易被氧化。丙烯醛在原始尾气和经CRPF处理后均未被检出。

然而,苯系物的净化效果差异很大:苯的净化率为28.6%~61.5%,而甲苯在1号和2号CRPF系统处理后排放反而大幅增加(分别增加40.0%和771.7%);二甲苯在1号CRPF系统处理后排放增加了191.7%。这种差异与苯系物稳定的分子结构有关,在常温常压下难以反应;虽然贵金属催化剂对苯系物有一定的催化氧化作用,但各苯系物的活性不同,可能存在不完全氧化或催化转化副反应,导致某些物种排放增加。


图4 1号CRPF处理前后非常规污染物排放对比

讨论与展望

本研究的结果表明,CRPF作为一种高性能的柴油机后处理装置,能够显著降低PM、CO和THC排放,但对NOx的净化效果十分有限。以国六排放标准为例(WHTC工况下CO限值4000 mg/kWh、THC限值160 mg/kWh、NOx限值460 mg/kWh),装配CRPF后的国三柴油机CO排放可降至14 mg/kWh以下、THC降至50 mg/kWh以下,但NOx排放仍高于4850 mg/kWh,远超限值。因此,在实际应用中,柴油机通常还需加装SCR系统才能满足国六及未来更严格法规的要求。

对于非常规污染物,本研究揭示了CRPF系统内部复杂的污染物转化机制:氧化催化剂能有效去除醛类,但可能通过不完全氧化或累积沉积物的脱附等途径促进某些苯系物的生成或释放。不同CRPF配置(贵金属担载量、基体材料等)对非常规污染物的影响差异显著,其详细化学反应机制值得未来开展深入研究。

本研究为重型柴油车多组分后处理系统的优化匹配与集成设计提供了基础数据支撑,有助于推动移动源大气污染减排和可持续发展。

参考文献

  1. [1]M. Ma et al., “Impact of Continuous-Regeneration Particulate Filters on Gaseous Pollutant Emissions of Diesel Engines,” Sustainability, vol. 18, no. 5, p. 2250, Feb. 2026.
  2. [2]Z. Toumasatos, H. Zhu, T. D. Durbin, K. C. Johnson, S. Cao, and G. Karavalakis, “Real-World Particulate, GHG, and Gaseous Toxic Emissions from Heavy-Duty Diesel and Natural Gas Vehicles,” Atmospheric Environment, vol. 327, p. 120512, 2024.
  3. [3]A. V. Karre, R. K. Garlapalli, A. Jena, and N. Tripathi, “State of the Art Developments in Oxidation Performance and Deactivation of Diesel Oxidation Catalyst (DOC),” Catalysis Communications, vol. 179, p. 106682, 2023.
  4. [4]A. Zerboni et al., “Diesel Exhaust Particulate Emissions and in Vitro Toxicity from Euro 3 and Euro 6 Vehicles,” Environmental Pollution, vol. 297, p. 118767, 2022.
  5. [5]Y. Zhang, D. Lou, P. Tan, Z. Hu, and H. Li, “Emission Reduction Characteristics of a Catalyzed Continuously Regenerating Trap After-Treatment System and Its Durability Performance,” Journal of Environmental Sciences, vol. 84, pp. 166–173, 2019.
  6. [6]Ministry of Ecology and Environment of the People’s Republic of China, “Limits and Measurement Methods for Emissions from Diesel Fuelled Heavy-Duty Vehicles (China VI),” China Environment Publishing House, Beijing, China, GB 17691-2018, 2018.
  7. [7]B. Guan, R. Zhan, H. Lin, and Z. Huang, “Review of the State-of-the-Art of Exhaust Particulate Filter Technology in Internal Combustion Engines,” Journal of Environmental Management, vol. 154, pp. 225–258, 2014.